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Vous êtes ici : Accueil > Technique > Notes > Observation 3D et modélisation de l'hygroexpansion de fibres lignocellulosiques           Révision : 17 mars 2014
     
Observation 3D et modélisation de l'hygroexpansion
de fibres lignocellulosiques

M. Toungara, P. Latil, P.J.J. Dumont, S. Rolland du Roscoat,
L. Orgéas, T. Joffre, R. Passas
(Mars 2014)
Prix du Poster au colloque MécaMat - 20-24 janvier 2014
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Utilisées comme matière première pour la fabrication de papiers, cartons et, de plus en plus, comme renforts dans les matériaux composites biosourcés, les fibres lignocellulosiques issues du bois ou des plantes sont des matériaux renouvelables, biodégradables et recyclables.

Introduction

Voir aussi

Dans leur état naturel, elles sont généralement constituées de plusieurs couches concentriques et d'un lumen, notamment d'une couche primaire (P) et de trois couches secondaires (S1, S2 et S3). Chacune de ces couches est constituée de macromolécules de cellulose, elles-mêmes agencées sous la forme d'agrégats parallèles de différentes tailles : typiquement des microfibrilles de cellulose de 3 à 4 nm de diamètre formant elles-mêmes des agrégats de 10 à 40 nm de diamètre, imprégnés par une matrice d'hémicelluloses et de lignines (Fahlén et Salmén, 2003). L'orientation des microfibrilles, mesurée par l'angle formé entre leur direction principale et l'axe de la fibre, déterminent les propriétés mécaniques des différentes couches de la paroi des fibres (Page et al., 1972).

Malgré les avantages écologiques et économiques résidant dans l'utilisation de ces fibres, en particulier pour les matériaux composites, ces dernières présentent quelques inconvénients tels que leur sensibilité aux conditions environnementales. Les variations d'Humidité Relative (HR) sont ainsi à l'origine de variations dimensionnelles et de variations d'orientation des angles des microfibrilles. Une augmentation (resp. une diminution) de l'humidité relative conduit à la dilatation (resp. à un retrait) des fibres. Ces variations dimensionnelles à l'échelle des fibres se traduisent par des phénomènes de déformation ou de fissuration à l'échelle des matériaux qu'elles forment ou qu'elles renforcent : par exemple le tuilage des papiers et des cartons ou la fissuration de l'interface fibre-matrice dans les composites biosourcés (Dhakal et al., 2007).

Pour mieux contrôler le comportement des matériaux constitués ou renforcés par des fibres lignocellulosiques, il est important de mieux comprendre le comportement mécanique et hygroélastique de ces dernières. À cet effet, de nombreuses études expérimentales ont été réalisées (Page et al., 1972 ; Tchepel et al., 2006 ; Olsson et al., 2007 ; Sedighi-Gilani et Navi, 2007 ; Yu et al., 2011 ; Eder et al., 2013). Ces travaux ont notamment permis d'étudier l'influence de l'angle d'orientation des microfibrilles de cellulose sur les propriétés élastiques des fibres. Cependant, très peu de données expérimentales existent sur leurs propriétés hygroélastiques. Parallèlement, des analyses numériques ont été proposées sur des fibres modèles ou reconstruites à partir d'images des sections des fibres obtenues à l'aide de microtomes. Dans ces études, la paroi des fibres est considérée comme un matériau composite stratifié ou non (Neagu et al., 2006 ; Borodulina, 2013 ; Joffre et al., 2013). Lorsque la stratification de la paroi n'est pas prise en compte, la modélisation est vue comme représentant le comportement de la couche S2 qui constitue entre 80 et 90% de l'épaisseur de la paroi et, de ce fait, est supposée en dominer le comportement mécanique. Ces analyses numériques ont permis d'étudier l'influence de l'humidité relative sur le comportement mécanique de la fibre, mais elles sont plus souvent basées sur des propriétés hygroélastiques issues de méthodes d'homogénéisation (Persson, 2000).

Dans cette étude préliminaire, des fibres de bois et de papier ont été exposées à un cycle d'humidité relative et leur évolution dimensionnelle a été observée en 3D au cours d'expériences de microtomographie à rayons X. L'analyse des images reconstruites a permis de mesurer différents paramètres cinématiques décrivant les déformations induites par les variations d'humidité relative. Parallèlement, un modèle numérique des fibres est en cours de développement : celui-ci rend compte pour l'instant du couplage entre la microstructure de la paroi des fibres et leur comportement mécanique.

Matériels et méthodes

Observation in situ de l'hygroexpansion des fibres par microtomographie à rayons X

Deux types de fibres ont été soumises à un cycle d'humidité et imagées par microtomographie à rayons X : une fibre d'épicéa jamais séchée et une fibre de pâte à papier blanchie de pin maritime. Au cours de ces expériences, ces fibres, d'une longueur de l'ordre de 2 mm chacune, sont collées à leurs deux extrémités sur un support en papier fin. Lui-même est pris dans les mors d'une micro-presse montée sur la platine de rotation du microtomographe à haute résolution de la ligne ID19 de l'European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) à Grenoble tandis qu'un générateur d'humidité contrôle l'humidité relative de l'air environnant les fibres.

À partir de l'humidité relative initiale (≈ 50%), les valeurs suivantes d'humidité relative sont atteintes : 80%, 20% et 50%. Pour chaque valeur d'humidité relative, après une période de stabilisation d'environ 10 min, 1500 radiographies des fibres sont réalisées sur 180 au moyen d'un faisceau de rayons X parallèles, cohérents et monochromatiques. Les rayons X transmis sont ensuite convertis par un scintillateur en lumière visible qui est enregistrée par une caméra numérique (2048 X 2048 pixels). Le segment des fibres, scanné à une résolution de 0.3 x 0.3 x 0.3 µm3/voxel, a une longueur de 0.6 mm environ. La technique de reconstruction en 3D des images est basée sur une méthode utilisant le contraste de phase - méthode dite Paganin - qui facilite grandement leur binarisation.

Descripteurs microstructuraux

L'hygroexpansion des fibres est étudiée à partir de leurs images 3D. Pour chaque humidité relative, la ligne moyenne des fibres et des sections droites régulièrement espacées le long de cette ligne sont identifiées. À chaque section sont associées (i) deux directions principales (Fig. 1.a), , qui permettent de déterminer leur orientation θ par rapport à une section de référence et (ii) une troisième direction orthogonale au plan défini par . L'évolution de ces différentes directions le long de l'abscisse curviligne de la ligne moyenne s permet de définir les courbures locales des fibres :

. Les composantes ω1 et ω2 définissent, respectivement, la courbure par rapport aux directions . La courbure principale de la fibre est définie par . La composante ω3 définit le taux de rotation par rapport à la direction et correspond au taux de variation de l'angle de torsion θ avec s. Les variations de ces paramètres avec l'humidité sont caractéristiques des déformations induites par l'hygroexpansion des fibres.

Modèle numérique

Un modèle numérique se limitant pour l'instant aux aspects mécaniques du comportement des fibres est proposé. Les fibres sont vues comme des tubes cylindriques monocouches, représentant la couche S2 de la paroi, avec un rayon intérieur de 12 µm, un rayon extérieur de 13.5 µm et une longueur de 200 µm. La paroi est considérée comme un matériau ayant un comportement élastique linéaire et anisotrope dont les propriétés mécaniques sont tirées de la littérature (Borodulina, 2013). La direction principale d'anisotropie est celle des microfibrilles de cellulose. Un maillage structuré et des éléments lagrangiens quadratiques ont été adoptés.

Deux types de sollicitations ont été étudiés : un essai de traction uniaxiale et un essai de compression radiale. Pour la traction, les fibres sont encastrées à une de leurs extrémités, l'autre extrémité étant soumise à un déplacement axial non nul - correspondant à une déformation axiale de 1% - et des déplacements transversaux nuls. Pour la compression, un point des fibres est encastré et une déformation de 1% est imposée sur deux lignes parallèles à leur axe et diamétralement opposées. Cette étude permet de montrer l'influence de l'angle d'orientation des microfibrilles sur le comportement mécanique des fibres. Les simulations numériques sont réalisées à l'aide d'un code de calcul par éléments finis, Comsol Multiphysics©.

Résultats

Résultats expérimentaux

Les résultats obtenus sont illustrés dans ce résumé pour la fibre d'épicéa. Son hygroexpansion est analysée pour les variations suivantes de l'humidité relative : 47%, 80%, 20% et 50%. Ces variations induisent des phénomènes de déformation complexes et couplés au sein de la fibre : dilatation et retrait de l'aire des sections, torsion et flexion de la fibre. Par exemple, une augmentation, resp. une diminution, de l'humidité relative de 47% à 80%, resp. de 80% à 20%, entraîne, en moyenne, une dilatation, resp. un retrait, de 1%, resp. de -10%, de l'aire des sections. Ce résultat met en évidence la réponse non-linéaire du comportement hygromécanique de la fibre.

De telles variations s'accompagnent d'une torsion de la fibre qui, initialement vrillée (l'angle θ variant de près de 250° entre ses sections extrêmes : voir Fig. 1.b et 1.c), tend à se redresser avec l'augmentation de l'humidité relative. La variation de l'angle θ n'est que de 210° (resp. atteint 290°) quand l'humidité relative passe de 47%à 80% (resp. de 80% à 20%). À partir de ces différents résultats sur la torsion, il devient possible d'estimer un ensemble de cœfficients d'hygroexpansion traduisant l'anisotropie de ce phénomène pour les fibres. Par exemple, lorsque l'humidité relative passe de 20% à 80%, le cœfficient d'hygroexpansion en rotation est de l'ordre de -0.038 rad:mm-1:%HR-1. Ces mesures ont par ailleurs permis de montrer que la variation d'humidité relative a peu d'influence sur l'évolution de la courbure κ de la fibre, celle-ci variant le long de la fibre entre 0.5 mm-1 et 2.5 mm-1 quelle que soit l'humidité relative.

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Figure 1 - Hygroexpansion d'une fibre d'épicéa jamais séchée :
(a) section de la fibre et définition des directions principales d1 et d2,
(b) vue en 3D de la fibre montrant son vrillage,
(c) vrillage de la fibre en fonction de l'humidité relative le long l'abscisse curviligne s.

Résultats numériques

Les figures 2.a et 2.b montrent l'évolution de la contrainte axiale maximale σz et de la contrainte orthoradiale maximale σθ en fonction de l'angle des microfibrilles (MFA), en traction uniaxiale et en compression radiale, respectivement. Comme on pouvait s'y attendre, l'augmentation de l'angle des mircrofibrilles fait diminuer σz et augmenter σθ (en valeur absolue). Ces évolutions ne sont pas linéaires. Quand l'angle passe de 10° à 30°, la contrainte maximale diminue (resp. augmente) de 39% (resp. de 48%) pour la traction (resp. la compression). En revanche, à partir d'un angle de 70°, la diminution (resp. l'augmentation) de la contrainte maximale n'est que de 26% (resp. de 16%) pour la traction (resp. la compression). La plage de variation des angles de microfibrilles comprise entre 10° et30° correspond aux valeurs typiques observées pour des fibres de bois de printemps (Bergander et al., 2002). Pour la fibre d'épicéa, cet angle a par exemple été estimée approximativement à 15° par microscopie optique en lumière polarisée.

Ces observations montrent que pour une fibre donnée, les angles des microfibrilles et leur évolution en cours de sollicitation doivent être estimés avec précision afin d'aboutir à des prédictions des contraintes précises. Le modèle est en cours de développement afin de rendre compte du comportement hygroexpansif des fibres et d'utiliser des géométries 3D directement issues des images de microtomographie pour reproduire les expériences présentées précédemment.

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Figure 2 - Étude de l'influence de l'angle d'orientation des microfibrilles de cellulose (MFA)
sur le comportement mécanique de la fibre (a) en traction uniaxiale et (b) en compression radiale.

Conclusion

L'hygroexpansion de fibres lignocellulosiques a été observée in situ en utilisant la microtomographie à rayons X. Cette technique permet une observation extrêmement riche des déformations liées à ce phénomène. Les résultats montrent en particulier une forte influence des variations d'humidité relative sur la torsion des fibres qui ont tendance à se redresser lorsque l'humidité relative augmente.

Parallèlement, un modèle numérique de fibres est en cours de construction. Pour l'instant, celui-ci rend compte de l'influence des angles des microfibrilles sur la réponse mécanique des fibres, ce qui a été illustré ici pour des sollicitations de traction uniaxiale et compression radiale. Il incorporera à terme le comportement hygroexpansif des fibres. En utilisant des géométries 3D des fibres obtenues à l'aide de la microtomographie, ce modèle permettra d'estimer par méthode inverse les paramètres gouvernant leur hygroexpansion.

Bibliographie

[1] BERGANDER A., BRÄNDSTRÖM J., DANIEL G., SALMÉN L. Fibril angle variability in earlywood of Norway spruce using soft rot cavities and polarization confocal microscopy. Journal of Wood Science, 48, (2002), pp. 255-263.

[2] BORODULINA S. Micromechanical behavior of fiber networks. Master's thesis, KTH School of Engineering Sciences, (2013).

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